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针尖增强电催化二氧化碳还原机理取得重要进展

(2017-11-30)

电催化二氧化碳还原反应提供了一种将二氧化碳转变为可用化工原料且环境友好的途径。由于二氧化碳分子具有很高的热力学稳定性,研究人员花费了大量的精力去寻找合适的催化剂。最近的一个实验工作发现,通过在反应电极上修饰针尖可以大大提高反应速率和效率,但是当尝试从降低催化反应能垒的角度去认识其内在机理时发现,理论上反应能垒降低导致的反应速率增加至少高于实际反应速率七个量级以上。这种巨大的差异表明,针尖增强电催化二氧化碳还原反应存在着一种比降低反应能垒更加复杂的机理。

近日,中国科学技术大学江慧军博士、侯中怀教授及罗毅教授建立了一种涵盖吸脱附、表面扩散、二氧化碳相关还原反应及局域场致物质输运的统计力学模型,由体系的自由能泛函出发,推导出体系时空动力学演化满足的动力学方程。该理论模型很好的还原了实验中发现的针尖增强二氧化碳还原反应及一氧化碳生成速率随电极电势改变的非单调变化。通过对体系动力学的计算发现,针尖增强的二氧化碳还原反应强烈依赖于局域场致物质输运及二氧化碳的电极表面吸附,而对二氧化碳相关还原反应的能垒变化不敏感。表明针尖增强电催化二氧化碳还原反应的总包反应速率和效率主要是由体系的动力学因素控制,从而为进一步提高体系的催化速率和效率提供了新的方向。同时,该研究也提醒在以后电催化反应机理的理论研究中,体系的动力学因素应是不可或缺的一部分,从而为设计新催化剂提供正确的理论基础。

相关研究成果于20171127日以“Unraveling the Mechanism for the Sharp-Tip Enhanced Electrocatalytic Carbon Dioxide Reduction: The Kinetics Decide”为题,发表于《Angewandte Chemie》上(Angew. Chem. Int. Ed., 56, 15619 (2017))。该项研究得到了科技部、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金等项目的资助。

http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/anie.201708825/abstract



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