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半导体光催化剂激子过程调控取得新进展

(2018-01-19)

 近日,我院谢毅教授团队与张群教授研究组合作,在半导体光催化剂激子过程调控的研究中取得了新进展。研究人员通过考察缺陷结构对于具有强激子效应的半导体材料光激发过程的影响,提出通过缺陷工程来促进体系激子解离,从而实现材料载流子相关光催化性能的优化。研究成果以“Oxygen Vacancy Mediated Exciton Dissociation in BiOBr for Boosting Charge-carrier-involved Molecular Oxygen Activation”为题发表于重要化学期刊《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 10.1021/jacs.7b10997)。

作为一种重要的半导体光激发过程应用,光催化过程的研究目前主要集中在基于能带理论的光生载流子行为调控方面,而体系中激子效应的影响却被长期忽略。一旦考虑到光生载流子之间的相互作用,激子将会成为一种重要的光生物种,从而限制体系载流子浓度及相关光催化性能。鉴于具有混乱能量梯度的结构因素能够使得激子解离成自由载流子,研究人员以BiOBr材料为例提出通过缺陷结构的引入来提升材料载流子相关光催化性能。

理论模拟显示,随着距离氧空位越来越近,原本由铋原子主导的带边电荷密度分布逐渐变为由铋、溴原子的同时主导,这预示着激子在氧空位附近不稳定。光致发光谱分析显示,较之无缺陷样品,含氧空位样品的激子发射强度降低和寿命加快,同时氧空位发射明显依赖于激子态发射,说明氧空位能够加速体系中的激子解离。超快光谱显示,含氧空位BiOBr样品的载流子驰豫时间较之无缺陷样品具有大约12倍提升,证实了体系中提升的激子解离过程和增加的自由载流子产率。光催化测试显示,无缺陷和含氧空位BiOBr在可见光激发下产生的活性氧物种分别为单线态氧和超氧自由基,说明了两种材料中分别由激子和载流子主导的光催化过程,进一步印证了氧空位诱导的激子解离现象。得益于其提升的自由载流子产生,含氧空位BiOBr材料呈现出优异的选择性苄胺偶和氧化反应活性。

该工作不仅加深了对于缺陷结构在光催化过程中的影响机制的理解,同时也为通过调控材料激子过程设计高效光催化剂提供了思路。





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