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二氧化碳电催化还原取得新进展

(2018-02-07)

近日,中国科学技术大学吴宇恩教授课题组在二氧化碳电催化还原方面取得了新的科研进展相关工作以Regulation of Coordination Number over Single Co Sites: Triggering the Efficient Electroreduction of CO2”为题,发表在《德国应用化学》上(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201712451)。中国科学技术大学硕士研究生王潇乾和博士研究生陈昭为该论文的共同第一作者。

将二氧化碳(CO2)电催化还原为有价值的化工产品,不仅能存储电能,还能降低大气中二氧化碳的浓度从而缓解温室效应。科学工作者已经尝试使用过不同类型的金属催化剂来实现这一过程。然而,在催化过程中,CO2分子如何被转化为中间体CO2•−以及催化剂的微观结构如何影响CO2电还原性能等重要问题还有待揭示。由于拥有结构均一的催化活性中心,最近热门的原子级分散的金属催化剂为探索上述问题提供了良好的契机。

基于此,研究人员制备了一系列不同氮配位数的原子级分散的钴催化剂,并调查了它们对于二氧化碳电还原的催化性能。实验结果和理论计算结果都表明,更少的氮配位数能更有效地促进催化剂表面的CO2分子转化为中间体CO2•−,进而展现出更高的CO2电还原为一氧化碳(CO)的活性。其中,拥有2个氮配位的原子级分散的钴催化剂在520 mV的过电位下,能产生18.1 mA cm−2的电流密度,并伴随着94%的法拉第效率。同时,该催化剂还表现出了较高的催化稳定性,在60小时的恒电位测试中,其电流密度和法拉第效率都无明显变化。这项研究表明了配位环境的调控在高性能二氧化碳电还原催化剂的设计中的重要性。

 

 

上述研究工作得到国家自然科学基金、国家科技部等项目的资助和支持。

 


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