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我国科学家首次观测到化学反应中的“日冕环”现象

(2018-04-25)

大气中的水滴在太阳光的照射下,在太阳周围会形成美丽的日冕环。如图一中拍摄到的在美国密西根湖早上晨雾在太阳照射下形成的日冕环http://www.atoptics.co.uk。这一自然现象是由于太阳光受大气中水滴的散射所照成的。从大气光学的研究中,我们知道这些日冕环是由于光在水滴球表面前向衍射所产生的光干涉图像。从物理的角度来看,其所产生的原理与著名的杨氏双狭缝干涉现象类似,都是由于光量子的波动特性产生的干涉现象。更有意思的是,通过这些日冕环的结构我们可以推测出空气中水滴的大小尺寸。


图一,大气光学中日冕环


气相化学反应严格意义上来说就是原子分子的散射过程,比较特别的是在这一散射过程中有旧的化学键形成和新的化学键形成的过程。散射动力学研究尤其是散射产物角分布的测量是研究气相分子反应机理非常重要的途径。前向散射在很多直接化学反应中都存在,但是其反应的机理迄今为止并不清楚。近年来,速度成像技术成为研究化学反应机理一个非常重要的实验方法。


图二,实验测量的H+HD→H2+D反应D原子产物速度影像


由王兴安教授和杨学明教授领导的团队在中国科技大学化学物理系化学反应动力学实验室研制了一台独特的利用阈值电离技术以及速度成像技术相结合的交叉分子束反应动力学研究装置,使得H原子产物的速度分辨率达到了世界上同类仪器最好的水平。利用这一装置,研究小组对化学中最经典的H+HDH2+D反应的开展了精确的实验动力学研究。 他们首次测得了这一反应产物全量子态分辨的散射图像(图二),并且在实验上首次观测到了反应前向散射产物中存在的角分布振现象。中科院大连化物所孙志刚、张东辉研究员通过精确量子动力学计算和分析,发现这一角分布振荡现象其实是由于散射过程中的分波散射的角分布结构引起的。通过这些振荡结构测量,我们可以了解到造成前向散射的反应过渡态和中间体的大小,也可以知道这些前向振荡结构是由哪几个分波散射所造成的。这样的前向散射反应机理在许多气相化学反应中存在,因此这一研究工作对于气相化学反应机理研究具有普遍的意义。通过他们进一步研究发现,这些在化学反应中首次发现的前向散射振荡结构在三维散射图像中与大气光学中观测到的日冕环的散射图像非常相似(图三)。通过观测光与水滴的日冕环散射,我们可以了解自然界大气中水滴的大小;而通过观测化学发应中的前向角分布振荡结构,我们可以清晰地研究化学反应的过渡态结构及相关动力学。


图三,化学反应中的前向散射振荡a)与大气日冕散射环b)


这一重要研究成果以“Direct observation of forward-scattering oscillations in the H+HD→H2+D reaction”为题发表在自然化学杂志Nature Chemistry。我校博士生袁道福是论文的第一作者。这项研究工作得到了国家自然科学基金科学中心项目和中国科学院战略先导项目(B 类)的大力支持。


论文链接:https://www.nature.com/articles/s41557-018-0032-9


(合肥微尺度物质科学国家研究中心、化学与材料科学学院、能源材料化学协同创新中心)




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