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镍单原子材料用于二氧化碳电还原取得新进展

(2017-06-30)
  近日,我院吴宇恩教授课题组与同步辐射国家实验室姚涛教授(通讯作者)以及清华大学李亚栋院士(通讯作者)等合作成功利用金属框架材料中的离子交换作用合成了一种单原子Ni固载在多孔的氮掺杂碳上的电催化剂。并首次将单原子材料用于CO2电催化还原方面。相关成果以“Ionic Exchange of Metal–Organic Frameworks to Access Single Nickel Sites for Efficient Electroreduction of CO2”为题发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b02736)。该论文的共同第一作者为中国科学技术大学一年级研究生赵长明和本科生戴心尧。

 
   通过电催化还原二氧化碳得到碳氢化合物或液体燃料等高附加值产品可以有效地缓解能源和环境问题。单原子催化剂由于其独特的电子和几何结构,使得其在一些重要的化学反应中通常会表现出意想不到的催化活性。但是,利用单原子催化剂来实现二氧化碳电催化还原却罕为报道,这不仅仅是因为目前很难精准地控制合成单原子催化剂的微结构,并且单原子容易扩散形成亚纳米结构从而导致其稳定性降低。

  吴宇恩教授课题组针对该系列挑战,以ZIF-8作为前驱体,通过双溶剂法吸附镍盐并利用高温下离子交换成功得到了氮配位的镍单原子位点。镍单原子通过配位键被很好的锚定在含氮基底上,这种特殊的结构使得催化剂具有很好的二氧化碳电催化活性和非常好的稳定性。在-1.0V电位下,电流达到10.48mA/cm2,一氧化碳的生成选择性达到71.9%,在该电位下一氧化碳转化频率(Turnover Frequency,TOF)达到5273h-1,并且实现了超过60个小时的约10mA/cm2的稳定电流密度。
  这一研究成果不仅开拓了单原子催化剂用于二氧化碳电还原的先河,为二氧化碳电催化还原的反应位点的设计提供了新的思路,对研究其反应机理起到了至关重要的作用,并且提供了一种普适性的合成单原子位点催化剂的方法,有望对以后的单原子材料合成领域带来全新的启示。
  上述研究工作得到国家自然科学基金、国家科技部等项目的资助和支持。
 

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