中国科学技术大学李微雪教授课题组利用人工智能(AI)在催化基础研究中取得重大突破。研究人员通过可解释AI技术从实验数据中建立了金属-载体相互作用与材料基本性质之间的控制方程，揭示了决定MSI的本质因素，提出了 “强金属-金属作用原理性判据”，解决了氧化物载体包覆金属催化剂的难题。研究成果以“Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports”为题，于11月22日发表在《科学》上。
负载型金属催化剂是工业及实验中最常用的催化剂之一，研究人员致力于开发高活性、高选择性、高稳定性的的催化剂。一个重大科学问题在于洞察“金属-载体相互作用”的本质及其调控，这一作用显著影响着催化剂的稳定性、电子转移、组分、形貌以及界面催化位点等。早在1978年，科学家们就发现氧化物载体在高温还原环境下会发生氧化物包裹金属催化剂的现象，从而显著改变其催化活性和稳定性，这一现象被归结为由强金属-载体相互作用所致。虽然金属-载体相互作用对众多界面现象有着重大影响，科学家们对该作用的本质长期以来一直存在重大争议。
2021年，李微雪课题组建立了金属-载体相互作用调控催化剂稳定性的Sabatier原理，提出了通过构建相互作用强弱不同的双功能载体，来解决催化剂在苛刻条件下的稳定性(Science 374 (2021) 1360-1365)。然而，由于该作用敏感地依赖于金属和载体的组分、尺寸、形貌，催化剂制备和反应条件等，揭示决定金属-载体相互作用强弱的本质、发展具有预测能力的一般性理论仍是亟待解决的重大科学挑战。
图1. 通过可解释性AI(A)和实验数据(B)建立金属-载体相互作用数学模型,“复原”缺失实验数据(C)，量化金属-氧和金属-金属相互作用(D)，解耦对MSI贡献(E)。
在最新研究中，研究人员汇总了多篇文献中的实验界面作用数据，涵盖了25种金属和27种氧化物。他们通过可解释性AI算法，由材料性质作为基本特征，经过迭代式的数学操作，构建了一个由高达300亿个表达式所组成的特征空间。利用压缩感知算法，结合领域知识和理论推导，从中筛选出物理清晰、数值准确的描述符，成功建立了金属-载体相互作用与材料性质之间的控制方程(图1)。
该方程突破性地包含了“金属-金属相互作用”这一关键新变量，同时还包含了“金属-氧相互作用”的贡献，首次完整揭示了决定金属-载体相互作用本质的两个关键因素。通过对675种金属-氧化物体系的分析发现，虽然后者决定了金属催化剂的组分效应，前者是决定载体差异的关键因素，这为理解载体效应提供了全新视角。
图2. 分子动力学揭示氧化物包裹金属催化剂(A-D)，金属-金属相互作用决定包覆界面结构与动力学(E-F)，强金属-金属作用包裹原理性判据(H)。
基于神经网络势函数的分子动力学模拟发现，“金属-金属相互作用”还决定了氧化物包覆金属催化剂的动力学速率，以及包覆界面处金属-金属键的占比(图2)。基于此，团队提出了“强金属-金属作用原理性判据”，即当两种金属间作用强于氧化物中金属组分自身相互作用时，氧化物载体将会包覆金属催化剂。该判据有效地阐释了迄今为止几乎所有观测到的包覆现象，涵盖了10种金属和16种氧化物。
研究团队所提出的“金属-载体相互作用”理论具有极高的普适性。它不仅适用于氧化物负载的金属纳米催化剂，还适用于其负载的金属单原子分散催化剂，以及金属负载的氧化物薄膜催化剂。“强金属-金属作用原理性判据”，原则上也同样适用于其他金属化合物载体的包覆行为。该模型经过变换，可以推广到更一般的复合材料界面体系，为界面设计和调控提供理论指导。
研究团队的这一科学突破，将助力于高活性、高选择性、高稳定性催化剂的优化设计，有望加快新催化材料、新催化反应的发现，助推能源、环境和材料的绿色升级和可持续发展。清华大学化学系李亚栋院士评价：“这项成果解决了多相催化研究中的一个重大基础科学难题，对高效负载型催化剂的理性设计极具指导价值。”
研究团队的这一科学突破还说明可解释性AI算法，能够有力地从实验数据中构建数学模型，挖掘隐含的物理规律，建立具有预测能力的理论，加速科学原理发现的过程，将推动AI技术与化学研究的深度融合，为实现重大科学问题和技术创新突破提供了全新的视角和可能的解决方案。
李微雪教授为该论文的通讯作者，博士生王泰然、胡建钰和上海大学的欧阳润海教授为论文的共同第一作者。该项研究受到国家自然科学基金委、中国科学院、科技部等资助。计算模拟工作在中国科学技术大学超级计算中心完成。
论文链接：http://science.org/doi/10.1126/science.adp6034