分子反应动力学研究方面取得新进展

发布者:系统管理员发布时间:2012-11-27浏览次数:34

  分子反应动力学是化学的前沿基础研究领域。它应用现代物理化学的先进实验和理论方法,在原子、分子层次上研究化学反应的动态结构、反应过程和反应机理。近年来,化学物理系的田善喜教授及其研究小组在发展“负离子质谱”技术的基础上,对光激发多原子分子的正负离子对解离和低能量电子解离性贴附等气相分子反应动力学过程开展了卓有成效的研究工作。

  低能量电子贴附解离过程广泛见于等离子体中,严重影响着其中的电子和离子密度;此过程也与材料和生命体系的高能粒子辐射损伤密切相关。由于电子贴附到分子上一般会形成寿命极短的负离子分子,对其开展解离动力学实验研究极其困难。田善喜研究小组将最新的离子速度成像技术和脉冲低能量电子束技术相结合,成功研发了用于相关动力学研究的实验装置(Rev. Sci. Instrum. 2012, 83, 013108),并在对若干分子开展了实验和理论研究中,观测到了一系列奇特的物理化学现象。其中,瞬态氧化亚氮分子负离子的解离过程存在两个完全不同的解离通道,此研究工作以“通讯”(communication)论文形式发表于J. Chem. Phys.(2012, 137, 151102),并成为当月的“热点”(Top 20 most read)论文之一;在低能量电子(6eV以下)贴附随机取向的无极性四氟化碳分子实验中,清晰观测到了分子层次上电荷传递的空间取向效应,更为重要的是,改变了人们对于分子慢碰撞立体反应动力学的传统认识。该研究论文最近被德国应用化学(Angew. Chem.,http://dx.doi.org/10.1002/anie.201206948)接受发表。田善喜教授也受邀在化学反应动力学主要国际会议之一的“立体动力学”会议(STEREODYNAMICS, Oct. 22~ 26, 2012, Paris)上做了hot-topic报告。

  在与合肥同步辐射国家实验室的合作研究中,田善喜教授研究组率先采用高效率的反射式时间飞行负离子质谱技术,开展了气相复杂多原子分子的正负离子对解离动力学研究,发表了系列研究论文。田善喜教授受国际著名学术期刊Phys. Chem. Chem. Phys.邀请,撰写了利用同步辐射开展相关研究的Perspective Article(Phys. Chem. Chem. Phys. 2012, 14, 6433)。

  左图:瞬态氧化亚氮分子负离子的解离动力学;右图:四氟化碳分子低能电子贴附解离中的空间取向效应

 

以上工作得到国家自然科学基金委和科技部的资助。