近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室谢毅教授、孙永福特任教授课题组在金属二维超薄结构的合成及应用领域取得重要进展。该结果以“Metallic Tin Quantum Sheets Confined in Graphene toward High-efficiency CO2 Electroreduction” 为题在线发表在Nature communications上。
近年来，化石燃料的过度消耗带来的能源危机以及它们的燃烧带来的温室效应使人们逐渐意识到CO2的捕获、存储以及利用的重要性。为了解决这个问题，研究人员发现电催化还原CO2是一个非常有前景的方法，它能够将化石燃料燃烧所产生的二氧化碳转化为碳氢燃料，这不仅有助于降低温室效应带来的危害，还为解决能源危机提供了新的渠道。在这种变废为宝的新途径中，催化剂的选择至关重要。其中，金属电极因其导电性较高，故而使用最为广泛。然而，在实际应用中这些金属催化剂因其极少的催化活性位点导致其效率低下，进而严重阻碍了金属电极在电催化还原CO2中的应用。已有的研究证明金属超薄纳米片具有良好的电催化还原CO2的活性；然而，对于某些化学活性过高的金属，当表面裸露的原子比例过高时，它在空气中将会发生不可控的氧化，而表面氧化物的存在将会严重影响其催化性能。
基于以上问题，中国科学技术大学的谢毅教授、孙永福特任教授课题组首次提出了一种理想的结构模型也即是局限在石墨烯壳层中的金属超薄量子片。以高活性金属Sn为例，他们通过一种空间限域的还原方法成功合成出了局限在石墨烯隔层中的金属Sn超薄量子片。通过与同步辐射国家实验室的韦世强教授、姚涛特任教授课题组合作利用同步辐射X-射线吸收精细结构谱对金属Sn超薄量子片进行了精细结构表征；XAFS结果显示出，得益于石墨烯的保护，所合成的局限在石墨烯夹层中的金属Sn超薄量子片中没有出现氧化态的Sn，且它的配位数相比块材而言有所减少，这种低配位的Sn原子使金属Sn超薄量子片能更有效地稳定CO2•－中间体。最终，局限在石墨烯隔层中的金属Sn超薄量子片表现出21.1 mA cm-2的电流密度，比石墨烯与15 nm Sn颗粒混合物、15 nm Sn颗粒以及块材分别高出2倍、2.5倍以及13倍之多。该工作发表在国际著名学术期刊《Nature Communications, 2016, 7, 12697.》上，为设计高效的电化学还原CO2催化剂提供了新思路。
该研究工作得到了基金委、科技部、中科院、教育部和校重要方向项目培育基金等项目的资助。
相关文章链接：http://www.nature.com/ncomms/2016/160902/ncomms12697/full/ncomms12697.html.。
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