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固体表面催化作用晶面效应研究取得重要进展

(2017-09-27)
  我院黄伟新教授课题组和李微雪教授合作在固体表面催化作用晶面效应方面取得重要进展,揭示了低温水气变换反应活性Cu晶面和设计合成了ZnO/Cu高效低温水气变换催化剂。相关成果“The most active Cu facet for low-temperature water gas shift reaction”发表在《自然-通讯》(Nat. Commun. 2017, 8, 488),论文的共同第一作者是中国科学技术大学博士生张振华和中国科学院大连化学物理研究所博士生王莎莎,并已获国家授权发明专利ZL201410245554.8和申请国家发明专利201611001410.3。
  理解固体表面催化作用的结构效应对于建立固体表面催化作用理论和设计高效催化剂结构非常重要。催化剂颗粒暴露晶面决定了其表面原子组成和配位结构,是影响催化性能的主要结构因素之一。固体表面催化作用晶面效应的传统研究方法是基于单晶模型催化剂的超高真空表面化学研究,但由于与实际催化反应体系之间存在“压力鸿沟”和“材料鸿沟”,所获得的研究结果不能够简单地推广到实际催化反应体系。黄伟新教授创新提出“从单晶到纳米晶的模型催化体系”研究思路在尽可能接近真实催化反应体系的条件下开展催化表面化学研究,以“表面物种及其反应性能”为核心理解催化剂结构-性能关系和催化反应机理(Acc. Chem. Res. 2016, 49, 520; Chem. Soc. Rev., 2017, 46, 1977)。在晶面控制的Cu2O纳米晶表面重构和CO氧化反应催化性能(Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 12294)和丙烯空气氧化反应催化性能(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 4856)的研究基础上,黄伟新教授课题组发展了形貌维持还原方法从暴露不同晶面的Cu2O纳米晶制备暴露不同晶面的Cu纳米晶,发现在低温水气变换反应中暴露{100}晶面的Cu立方体催化活性最高,而暴露暴露{111}晶面的Cu八面体基本没有活性。系统的原位结构表征结果表明Cu纳米晶表面的Cu-CuxO (x≥10)界面是催化水气变换反应的活性中心,Cu立方体表面的Cu-CuxO界面能够高效催化水气变换反应,而Cu八方体表面的Cu-CuxO界面在反应过程中形成强吸附的甲酸盐,在低温下发生累积并最终导致催化剂中毒。李微雪教授课题组的理论计算结果支持了实验结果,并进一步指出Cu(111)-Cu2O界面的HCOOCu2O物种稳定性远高于Cu(100)-Cu2O界面的HCOOCu2O物种,是导致催化剂中毒的真正甲酸盐物种。基于该结果,黄伟新教授课题组设计合成了ZnO/Cu纳米立方体催化剂,其在水气变换反应中表现出非常高的催化活性,表观活化能仅为32.4kJ/mol,远低于商品化Cu/ZnO/Al2O3催化剂(表观活化能为51.6kJ/mol)。
图(A). 形貌维持还原方法从暴露不同晶面Cu2O纳米晶制备暴露不同晶面Cu纳米晶及其结构表征;(B). Cu纳米晶在低温水气变换反应中的催化活性及原位结构表征;(C). ZnO/c-Cu催化剂及其水气变换反应催化性能。
  该工作得到了科技部国家重大科学研究计划、国家自然科学基金委员会、教育部中央高校基本科研业务费、合肥大科学中心精进用户基金、苏州纳米科技协同创新中心的资助。
 

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