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中国科大在高活性、高稳定性单原子催化剂设计方面取得重要进展

(2019-09-24)


负载型金属催化剂广泛应用于多种工业催化反应中。单原子催化剂因其高金属原子利用率和新奇的催化特性,近些年引发科研工作者们的热烈关注。然而伴随着尺寸减小带来的表面自由能的升高,很容易导致单原子催化剂的稳定性降低,容易发生团聚,进而使得催化剂失活。为解决这一难题,中国科学技术大学路军岭教授课题组与韦世强教授、张文华副教授合作,通过利用金属-载体之间的电子相互作用(Electronic metal-support interactions, EMSIs),调控金属单原子的d轨道能级,设计出了高活性和高稳定性的单原子催化剂。研究成果以“Highly Active and Stable Metal Single-Atom Catalysts Achieved by Strong Electronic Metal–Support Interactions”为题,发表在国际权威期刊J. Am. Chem. Soc杂志上(J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 37, 14515-14519),并被选为当期封面,论文的共同第一作者是博士研究生李俊杰、关桥桥和吴红。

1被当选的杂志封面图

在该工作中,研究人员首先利用ALDCo3O4CeO2ZrO2以及石墨烯四种不同的载体上制备出Pt单原子催化剂。随后结合X-射线吸收谱(XAFS)、光电子能谱(XPS)、漫反射红外CO吸收谱(DRIFTS)对四种单原子催化剂进行电子结构表征,发现Pt1/Co3O4中的Pt单原子具有更大程度的未占据5d电子轨道状态,这表明Pt单原子和Co3O4之间存在强EMSIs (2a-d)

2. Co3O4CeO2ZrO2以及石墨烯担载的Pt单原子结构表征和催化性能。(a) XANE; (b) EXAFS; (c) DRIFTS CO; (d) XPS. (e) 氨硼烷水解制氢活性 和 (f) 循环稳定性。

氨硼烷水解制氢反应中,作者发现EMSIs对其活性和稳定性有着重要影响。发现Pt1/Co3O4单原子催化剂表现出来的活性和稳定性均远高于其他三个Pt单原子催化剂 (2 e,f)。张文华副教授课题组通过密度泛函理论对Pt 5d轨道进行了密度态分析,发现Pt1/Co3O4Pt5d电子轨道状态得到了调制,使得氨硼烷分子在Pt单原子上的吸附适中,而且对氢气的吸附大大弱化,进而促进了其催化活性的提高。这种通过EMSIs同时提升催化剂活性和稳定性的思路,同样可以推广至Pd1/Co3O4单原子催化剂以及其他催化反应中,例如加氢反应。因此,该工作为人们提出了一种新的制备高活性、高稳定单原子催化剂的普适方法。

该项研究得到了由国家自然科学基金、中央高校基础研究基金、中国科学院合肥科学中心优秀项目和Max-Planck合作伙伴小组的资助。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06482


(化学与材料科学学院)



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