石墨烯由于其独特的物理性质，在多种电子学和光电子学器件应用研究中被寄予厚望；石墨烯多层堆垛形成的薄膜具有极高面内热导率，已被应用于华为手机等电子产品的关键散热部件。深入理解光激发热电子的弛豫动力学过程，并建立弛豫过程和声子模式之间的关系，对设计石墨烯基光电子器件及理解石墨烯中声子行为至关重要。一般认为，石墨烯中的热电子弛豫过程包含电子-电子、电子-声子散射等主导的飞秒至皮秒不同时间尺度的超快动力学。对于双层石墨烯，其层间库伦作用可对电子结构和声子谱产生重要影响，因此也将深度介入热电子的冷却过程。然而，由于层间相互作用的调控存在困难，双层石墨烯层间相互作用对于热电子驰豫过程的研究目前尚未见报道。
近日，中国科学技术大学朱彦武研究组与中科院合肥物质科学研究院苏付海课题组合作，使用金刚石对顶砧（DAC）对双层石墨烯（BLG）施加压力调控其层间相互作用强度，使得热电子弛豫动力学过程明显加快，这是一种层间声子模式主导的载流子弛豫新通道，如上图所示。该工作发表在国际物理学顶级期刊Physical Review Letters上。
如上图a所示，该工作利用近红外光泵浦-探测光谱（OPPS）对BLG的光生电子弛豫过程进行研究，并使用DAC对BLG施加压力。通过对OPPS的弛豫曲线进行双指数拟合，我们发现随着压力的升高，慢过程的时间常数（t2）显著缩短，而快过程的时间常数（t1）基本保持不变，如上图c。基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算也表明，随着压力的升高，BLG的最高价带和最低导带依然保持接近零带隙的抛物线形状，但是次高价带和次低导带在狄拉克点却有显著的分离倾向，如上图d和e所示。进一步使用第一性原理分子动力学（AIMD）结合非绝热分子动力学（NAMD）对晶格振动动力学过程进行研究发现，低频率、对压力响应较为敏感的层间剪切模式和呼吸模式声子可以在面内声子的帮助下提供快速的电子弛豫通道，并得到了高压拉曼实验数据的验证。本工作揭示了一种由层间相互作用主导的、可通过外部压力调制的热电子弛豫通道，为石墨烯基光电子器件设计和层间声子行为理解提供了新的视角。
该工作得到国家重点研发计划（2020YFA0711502）、国家自然科学基金（51772282, 51972299, 11774354,51727806,52003265）、合肥物质科学中心的经费支持。感谢合作者新加坡国立大学/曼彻斯特大学N S Novoselov教授、中科院半导体所谭平恒研究员、常州第六元素材料科技股份有限公司瞿研博士、中国科学技术大学赵瑾教授等团队的指导与帮助，感谢韩国蔚山科技大学R S Ruoff教授研究组提供石墨烯样品。
原文链接：URL: https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.027402
（化学与材料科学学院、科研部）