近日,谢毅教授课题组与罗毅教授课题组的张群教授合作揭示了原子级尺度下,元素的掺杂对光电催化性能的影响,该结果发表在Angew. Chem.DOI: 10.1002/anie.201503410上。
光解水产氢有助于缓解能源危机和环境污染,然而低的光解水效率严重阻碍了其实际应用。虽然有研究表明元素掺杂可以调控半导体的电子结构,但是掺杂元素的作用至今争论不断。这主要是由于以前制备的光催化剂中掺杂元素往往位于催化剂的内部而非表面,因而很难充分参与到催化反应之中。
针对上述挑战,谢毅教授课题组提出用限域掺杂的原子级厚二维片作为模型体系来研究原子级尺度下元素的掺杂与光催化作用之间的关系。以制备的钴掺杂的三原子层硫化铟二维片为例,DFT计算显示Co的掺杂引入新的能级和增加的态密度,进而有利于光的吸收和载流子浓度的提高。他们与罗毅教授课题组的张群教授合作,利用超快光谱证实Co的掺杂导致电子-空穴复合时间延长了25倍。基于此,钴掺杂导致其光电流比未掺杂时提升了10倍之多,充分证实了掺杂元素对光催化作用的影响。