近日，谢毅教授课题组在四氧化三钴超薄二维片的制备及其电还原CO2性能的研究方面取得进展，该工作以 “Ultrathin Co3O4 Layers Realizing Optimized CO2 Electroreduction to Formate”为题，发表在Angew. Chem. Int. Ed., 2015, DOI: 10.1002/anie.201509800.上。
能源危机和全球变暖是人类在21世纪面临的两大严峻问题，这两个问题都源于不可再生化石燃料的持续消耗以及随之释放的CO2温室气体。通过电催化反应将CO2还原成可利用的化学燃料，不仅能够减少CO2的排放，还能够解决能源危机问题。尽管金属催化剂具有较高的催化活性，然而其价格高昂和稳定性差严重限制了其大规模应用。为了解决这个问题，科学家们更加关注催化活性稳定且价格低廉的过渡金属氧化物，然而这些材料导电性弱且活性位点少数导致它们的电催化还原CO2性能并不理想。因此，获得一种兼具活性位点多和导电性好的电催化材料是实现高效电催化还原CO2的关键。
在该工作中，研究人员通过快速煅烧含钴的超薄前驱体，获得了1.72 nm厚的四氧化三钴超薄二维片。超薄的厚度提供了更多的表面配位不饱和原子和更大的比表面积，从而能够促进CO2分子的吸附，进而为电催化还原反应提供丰富的原料。表面配位不饱和原子能够作为电催化活性位点有效地稳定CO2•-中间体，从而极大地改善了其电催化还原活性。超薄的厚度也有利于电子的快速转移，从而减缓了其腐蚀速率，进而增加其稳定性。此外，通过DFT计算显示，超薄四氧化三钴超薄二维片具有更加弥散的电荷密度，这有利于其导电性提高和电荷快速参与CO2的还原反应，进而有效地改善其催化活性和稳定性。该工作发表在国际著名学术期刊 (Angew. Chem. Int. Ed)上，并被选为Hot papers.
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