近日,我院谢毅教授团队与张群教授研究组合作,在二维超薄黑磷的光激发过程研究中取得了新进展。研究人员证实了二维超薄黑磷中存在的子带结构,并首次在典型无机半导体材料中实现具有光开关特性的光催化过程。研究成果以“Optically Switchable Photocatalysis in Ultrathin Black Phosphorus Nanosheets”为题发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., 10.1021/jacs.8b00719)。
近年来,得益于独特的晶体结构和电子结构,低维半导体材料在光催化领域呈现出迷人前景。然而,低维半导体中增强的多体效应使得材料呈现出较其块材截然不同的能带结构和光激发过程,进而对其光催化过程产生影响。因此,探索和理解多体效应对低维半导体材料光催化过程的影响机制对其光催化性能调控具有积极意义。因此,研究人员聚焦一种新兴的二维材料——黑磷纳米片,并针对材料的强多体效应和准一维能带分布,提出体系中可能存在的子带结构和激发光子能量依赖的光激发过程。
研究人员利用液相剥离法制备了超薄黑磷纳米片,并对其光激发过程进行了研究。结合光致发光谱和超快光谱,研究人员证实了在可见光和紫外光激发下黑磷纳米片分别呈现出两套显著不同的荧光发射和动力学弛豫过程,揭示了二维超薄黑磷中存在的子能带结构和激发光子能量依赖的光激发过程。得益于此,黑磷纳米片光催化活性氧物种的产生具有显著的光开关特性:可见光和紫外光激发下,黑磷纳米片产生的主要活性氧物种分别为单线态氧和羟基自由基。
该工作为通过光激发调控策略实现材料光催化性能优化提供了新思路。